【論文発表】Orbital-Free DFT-Assisted Machine-Learned Molecular Dynamics for Electric-Field-Driven Ionic Transport

https://arxiv.org/abs/2609.03518

Quemixと出光興産株式会社の共同研究により、電場下でのイオン輸送を効率的にシミュレーションする新しい分子動力学（MD）手法を提案した論文を発表しました。

本研究では、電場に依存しない原子間力を機械学習ポテンシャルによって高速に計算し、局所的な原子環境に応じて変化する原子電荷を軌道自由密度汎関数理論（OFDFT）から求める手法を開発しました。これにより、材料ごとに電荷予測用の機械学習モデルを新たに構築することなく、従来のKohn–Sham DFTを用いた分子動力学より低い計算コストで、電場に駆動されるイオン移動とそれに伴う電荷状態の変化を扱うことが可能になります。

実証例として、リチウムイオン電池材料を想定したS₈/Li₃PS₄界面に本手法を適用しました。シミュレーションでは、電場によってLiイオンがLi₃PS₄領域からSを多く含む領域へ移動し、それに伴ってS原子が負に帯電する変化を再現しました。また、代表的な界面構造についてKohn–Sham DFTと比較し、Liの電荷やS原子の負帯電を定性的に再現できることを確認しました。

なお、本研究におけるKSDFTおよびOFDFT計算には、当社の材料計算プラットフォーム「Quloud」を使用しています。