チタン酸バリウム（BaTio₃）など温度によって結晶構造が変化するような相転移を原子シミュレーションで調べるためには、多数の原子を含む系について、温度を変化させながら長時間の分子動力学計算を行う必要があります。DFTを用いた第一原理分子動力学では、原子間力を高い精度で評価できる一方、数千原子規模の系を数十万ステップにわたって計算することは非常に高コストです。そこで、この問題を解決する方法として利用が広がっているのが機械学習原子間ポテンシャル（MLIP）です。MLIPでは、第一原理計算から学習した原子間相互作用をニューラルネットワークなどで高速に評価することで、第一原理計算に近い記述力と、古典分子動力学に近い計算速度の両立を目指します。 Quloudでは、特定の材料に特化して作られたMLIP、汎用MLIPのいずれでも、LAMMPSという、MDのデファクトスタンダードと呼ぶべきソフトの中で、簡単に利用することができるようになっています。これにより、圧力や温度、昇温／降温プロセスといった、複雑な設定のシミュレーションを、第一原理計算レベルの高精度なポテンシャルとともに行うことが可能になります。

HybMDは、機械学習ポテンシャルによる高速な分子動力学計算と、第一原理計算に基づく電子状態評価を組み合わせたQuemixオリジナルのハイブリッドシミュレーション手法です。外部電場の下で起こるイオン移動や界面反応では、原子が動くだけでなく、局所環境に応じて原子の電荷状態も変化します。HybMDではこれを、機械学習ポテンシャルで原子間力を高速に評価しながら、Orbital-Free Density Functional Theory（OFDFT）によって電子密度と原子電荷を更新することで、電場駆動のイオン輸送と、それに伴う電荷変化を同時に扱う手法として実現しました。 一般的な機械学習ポテンシャルは、エネルギーや原子間力を高速に計算できますが、局所環境に応じて変化する電子密度や原子電荷をそのまま出力するわけではありません。そのため、電場下でのイオン輸送や界面反応を扱う際に重要となる「原子の移動に伴う電荷変化」「界面での酸化還元」「局所構造変化に応じた電場応答」を、そのままでは表現しにくいという課題があります。一方、Kohn–Sham DFTをMDの各ステップで用いれば電子状態を詳細に追跡できますが、大規模系・長時間スケールでは計算コストが非常に大きくなります。HybMDでは、このギャップを埋める手法として、原子間力は機械学習ポテンシャル、電子密度と電荷はOFDFTという役割分担を採用しています。

結晶成長プロセスでは、温度、原料ガス分圧、キャリアガス、表面構造などが複雑に関係し、実際にどの表面状態が現れるかを実験条件だけから判断することは容易ではありません。九州大学・名古屋大学の研究グループは、第一原理計算で得られる表面構造のエネルギーと、気相分子の化学ポテンシャルを組み合わせることで、成長条件に応じて安定な表面再構成を予測する方法を発明し、窒化ガリウム等に適用して大きな成果を上げています。 Quloudでも、これと同じ解析を、複数の計算ソフトを連携させることで実現できます。例えば、表面スラブや吸着構造のエネルギー評価にはQuantum ESPRESSOなどの第一原理計算を用い、気相分子の振動・回転・並進自由度に由来する熱力学量はPsi4という量子化学計算で評価します。同じ考え方は、半導体、酸化物、触媒表面など、気相と固体表面が関わる、さまざまな結晶成長・表面反応プロセスへ応用できます。